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量子材料是具有独特电子、磁性或光学特性的材料,其基础是电子在量子力学水平上的行为。研究表明,这些材料与强激光场之间的相互作用可以引发奇异的电子状态。

近年来,许多物理学家一直试图使用不同的物质平台来引出和更好地理解这些奇异的状态。发现对研究其中一些状态特别有希望的一类材料是单层过渡金属硫族化合物。

单层过渡金属硫族化合物是二维材料,由过渡金属(例如钨或钼)和硫族化合物(例如硫或硒)的单层原子组成,排列成晶格。已经发现这些材料为激子(准粒子电子 - 空穴相关状态)的Floquet工程(一种使用激光操纵材料特性的技术)提供了令人兴奋的机会。

SLAC国家加速器实验室,斯坦福大学和罗切斯特大学的研究人员最近展示了由单层过渡金属硫族化物中的强场驱动的激子的Floquet工程。他们的发现发表在《自然物理学》上的一篇论文中,可以为研究激子现象开辟新的可能性。

“我们的团队一直在研究强场驱动过程,例如在强烈的中红外激光场下2D晶体中的高谐波产生(HHG),”进行这项研究的研究人员之一Shambhu Ghimire告诉 Phys.org。

“我们非常有兴趣了解HHG过程的详细机理,而2D晶体似乎是一个迷人的平台,因为它们介于气相中的孤立原子和块状晶体之间。在气相中,通过考虑激光场电离电子的动力学及其与母离子的复合来理解该过程。

当暴露在强激光场中时,2D晶体可以容纳强驱动的激子。在他们之前的研究中,Ghimire和他的同事探索了用强激光场驱动这些准粒子并测量高谐波是否会让他们更好地了解固态HHG过程。

“虽然之前的工作是我们研究的灵感,但我们也开始测量这些驱动系统的吸收变化,并更多地了解材料本身的非平衡状态,”Ghimire解释说。“事实上,我们发现以前没有观察到的吸收特征可以与文献中已知的材料受到强周期性驱动的Floquet状态联系起来。

在他们的实验中,研究人员使用中红外波长范围内的高功率超快激光脉冲来制备单层二硫化钨(TMD)。使用这些超快脉冲使它们能够避免通常由强光物质相互作用引起的样品损坏。

更具体地说,中红外激光脉冲的光子能量约为0.31 eV,明显低于单层TMD的光学带隙(~2 eV)。因此,该团队并不期望观察到特别大规模的电荷载流子。

“同时,我们设置中的光子能量是可调的,可以与单层的激子能量共振,”Ghimire说。“为了制造我们的材料样品,我们与斯坦福化学学院的刘芳教授团队合作。该小组开创了一种制造毫米级单层样品的新方法,这也是这些实验成功的关键。

该论文的主要作者、博士后学者Yuki Kobayashi说,他们揭示了在单层TMD中创建量子虚拟态的两种新机制。其中第一个涉及Floquet态,这是通过将材料的量子态与外部光子混合而获得的,而第二个涉及所谓的Franz-Keldvsh效应。

“我们发现,通过与单光子混合,原本较暗的激子状态可以在光学上变得明亮,表现为光学带隙下方的单独吸收信号,”Kobayahsi说。“我们揭示的第二个机制是动态弗朗茨-凯尔迪什效应。这是由于外部激光场触发激子的动量,导致光谱特征的普遍蓝移。观察到这种效应是因为我们施加了高场激光脉冲(~0.3 V / nm),该脉冲的强度足以分解电子 - 空穴对。

结合他们揭示的两种机制,Kobayashi和他的同事能够在他们的单层TMD样品中实现超过100 meV的能量调整。这些显著的结果凸显了这种单层过渡金属硫族化物作为实现强场激子现象的平台的巨大潜力。

“我们工作中悬而未决的问题之一是强场激子现象的实时响应:我们能以多快的速度打开和关闭虚拟量子态?”吉米雷补充道。“我们预计,通过超越扰动领域,将有可能在虚拟量子态中印记激光载波的振荡模式,接近光学特性控制的亚佩赫兹状态。

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